Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.

Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2023.138566

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.

Aging of fuel-containing materials (fuel debris) in the Chornobyl (Chernobyl) Nuclear Power Plant and its implication for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

北垣 徹; Krasnov, V.*; 池田 篤史

Journal of Nuclear Materials, 576, p.154224_1 - 154224_14, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.154224

Nuclear fuel debris is a complex material containing a wide range of elements, compounds, and radiation. This complexity renders all the stages of the treatment of nuclear fuel debris extremely difficult and troublesome in the technical context. The whole treatment of nuclear fuel debris is also an extremely long-term process for tens of thousands of years, during which the aging of nuclear fuel debris is an unavoidable but critical issue. This applies to the decommissioning of the damaged reactors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). This review article aims at collecting and summarizing the knowledge and information about the aging of materials containing nuclear fuels (fuel-containing materials) formed as a result of the accident at ChNPP-4 in the light of the decommissioning of 1F and assessing the potential effects of aging on the nuclear fuel debris remaining in the damaged 1F reactors.

Origin of Cs-bearing silicate glass microparticles observed during Fukushima accident and recommendations on nuclear safety

日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332, p.1607 - 1623, 2023/03

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08846-z

福島第一原子力発電所事故時に初めて放出されたタイプA Cs含有微粒子(以下、タイプA)の生成機構について、これまで様々な生成機構説が議論されてきた。筆者は、3号機の非常用ガス処理系(SGTS)のHEPAフィルタが水素爆発時に溶融して微粒化したことにより生成したと考えた。しかし、その仮説は、熱水力と大気拡散及びその学際領域にも及んで複雑であり、まだ推論が多く含まれている。このため、今後は様々な専門家による検証や、タイプA生成に関する再現試験が必要と考えた。さらに、もし仮説が正しいとした場合、HEPAフィルタは安全上重要な機器であり、水素爆発防止対策やHEPAフィルタの設計等にも影響するかもしれないと考え始めていた。そこで、これらの検討を進めるため、タイプAの生成機構に関して、総合的に解説したレビューが必要との結論に至った。本稿では、筆者がこれまでに執筆した論文等に基づき、仮説の根拠、検証及びその仮説が正しいとした時に実際に何が起こったと考えられるか、今後の課題、原子力安全性の更なる向上の観点からの提言について述べる。

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08434-7

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450C - 800C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

Validation of a model for estimating individual external dose based on ambient dose equivalent and life patterns

佐藤 里奈; 吉村 和也; 眞田 幸尚; 佐藤 哲朗*

Journal of Radiation Protection and Research, 47(2), p.77 - 85, 2022/06

https://doi.org/10.14407/jrpr.2021.00290

福島第一原子力発電所事故後、避難指示解除後に帰還が予想される住民の外部被ばく線量を推計するためのモデルが開発されたが、モデルの精度や推計に用いるパラメータの不確かさについてはこれまで評価されていなかった。本研究では、モデルにより推計した実効線量と個人線量計で測定した個人線量当量を比較し、モデルの精度を検証した。個人線量当量と生活パターンデータは2019年に福島第一原子力発電所の近くに居住または勤務していた成人36名を対象に取得した。推計実効線量は個人線量当量と有意な相関があり、実効線量の推計にモデルが適用可能であることが示された。しかし、屋内では個人線量当量に対し推計実効線量が低い値を示しており、これは周辺線量当量から実効線量への換算係数が実際の環境を反映していないためである可能性がある。

KURAMA-IIを用いた広域走行サーベイによる2012年から2019年までの空間線量率測定結果

安藤 真樹; 斎藤 公明

JAEA-Technology 2021-032, 66 Pages, 2022/03

JAEA-Technology-2021-032.pdf:3.84MB

日本原子力研究開発機構では、東京電力福島第一原子力発電所事故の発生後、モニタリング装置KURAMA-IIを用い、東日本の1都12県の広い範囲にわたり走行サーベイを実施してきた。本報告では、広域走行サーベイの概要をまとめるとともに、各県及び地域での経時変化の特徴を明らかにするため、主に2012年から2019年までに得られた空間線量率測定データを用い、(1)2014年から2019年の6年間の各県単位での平均値及び最大値、(2)2012年から2019年にかけての各県での平均値、(3)2012年から2019年にかけての福島県内の避難指示区域区分・地域区分・相双地域北部市町村ごとの平均値、(4)2012年から2018年までの測定結果のうち4回(ほぼ2年間隔)の各都県の区市町村単位での平均値及び最大値について調べた。

Comparison of dose rates from four surveys around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant for location factor evaluation

眞田 幸尚; 石田 睦司*; 吉村 和也; 三上 智

Journal of Radiation Protection and Research, 46(4), p.184 - 193, 2021/12

https://doi.org/10.14407/jrpr.2021.00171

[背景] 9年前の福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種は、現在も様々な研究チームや日本政府によりモニタリングが行われている。異なる調査結果を比較することで、被ばく量や当該地域の都市環境における放射性セシウムの挙動メカニズムを評価することができる。そこで、本研究ではビッグデータを用いて、土地利用と周辺線量率(空間線量率)の時間変化との関係を明らかにした。[材料と方法] FDNPPの80km圏内に11kmのメッシュを連続して設定し、異なる調査結果を比較検討した。そして、すべての調査メッシュから解析データセットを作成し、空間線量率の時間変化を解析した。選択したメッシュには、歴代の調査キャンペーンで得られたすべての調査タイプ(空中,定点,バックパック,車載)のデータが含まれている。[結果と考察] 次に、このデータセットを用いて測定対象に依存する各調査結果の特徴を評価した。データセット解析の結果、例えば、カーボーン調査の視野は舗装道路に限定されるため、カーボーン調査の結果は他の調査結果よりも小さくなることがわかった。また、4つの調査方法の特徴を考慮し土地利用の違いによる立地要因の評価も行った。FDNPP事故後9年経過した時点で立地係数は0.26から0.49の範囲にあり、空間線量率の半減期は0.5秒であった。

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1869623

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.

低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ストレス状態の検討(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-048, 49 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-048.pdf:4.38MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ストレス状態の検討」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、社会的関心の高い低線量・低線量率放射線被ばくによって緒臓器の酸化ストレス状態に対する生物影響を検討し、科学的知見が必要とされている被ばく領域の生物影響データを収集することを目指している。被ばく線量評価グループと生物影響解析グループが参画し、福島原発事故によって放射線に被ばくした野生ニホンザルと動物実験マウスから採取した試料の解析結果を用いて被ばく線量と生物影響の相関を検討する学際共同研究である。